Слава пришла к Фейтфулл в 18 лет, когда она встретила менеджера Rolling Stones Эндрю Луг Олдхэма, а затем - лидера группы Мика Джаггера, с которым у неё завязались романтические отношения. В 1964 году Джаггер и гитарист Rolling Stones Кит Ричардс написали для Фейтфулл песню As Tears Go By, которая сразу же стала хитом и заняла верхние позиции в чартах Великобритании и США.
Позже Фейтфулл выпустила более двадцати студийных альбомов. Певица сотрудничала с множеством мировых музыкальных звезд, среди которых - Лу Рид, Деймон Албарн, Ник Кейв и Пи Джей Харви. Rolling Stones посвятили Фейтфулл несколько своих песен.