Відомість до Фейтфулл прийшла в 18 років, коли вона познайомилася з менеджером Rolling Stones Ендрю Лугом Олдхемом, а потім - з лідером групи Міком Джаггером, дружба з яким переросла в романтичні стосунки. У 1964 році Джаггер і гітарист Rolling Stones Кіт Річардс написали для Фейтфулл пісню As Tears Go By, яка миттєво стала хітом і потрапила на верхні рядки чартів Великої Британії та США.
В подальшому Фейтфулл записала понад двадцять студійних альбомів. Співачка співпрацювала з багатьма світовими зірками музики, серед яких - Лу Рід, Деймон Албарн, Нік Кейв, Пі Джей Гарві. Rolling Stones присвятили Фейтфулл кілька пісень.